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大氣中硫酸形成的微觀機制究竟是什么？

近日，貴州民族大學材料科學與工程學院龍波教授以第一作者、貴州民族大學為第一單位，在國際化學領域頂級期刊《美國化學會志》（J. Am, Chem. Soc.）（中國科學院分區(qū)一區(qū)，影響因子：15.0）發(fā)表題為“Kinetics of Sulfur Trioxide Reaction with Water Vapor to Form Atmospheric Sulfuric Acid”《三氧化硫與水蒸氣反應形成大氣硫酸的動力學》的學術研究論文。

硫酸是酸雨和二次有機氣溶膠形成的重要成核前體物，而三氧化硫（SO3）是大氣中硫酸生成和硫循環(huán)過程中不可或缺的關鍵中間體。因此，厘清硫酸在大氣中的形成機理對酸雨和SOA等污染物的控制具有重要意義。

盡管先前的理論和實驗研究表明，大氣中硫酸形成主要是通過三氧化硫與兩個水分子反應，然而其分子層面的機制不清楚。龍波教授課題組通過設計理論方法，提出計算策略，深入研究硫酸形成的微觀機制。

研究結果表明：在低溫下，三分子絡合物SO3···H2O···H2O的形成是反應的決速步；在5-50千米的大氣條件下，SO3···H2O + H2O準入通道比通常認為的SO3 + H2O···H2O準入通道更為重要；在SO3濃度更高的10-35千米的大氣中，SO3···H2O + H2O反應速率比SO3 + H2O···H2O快20倍以上。

理論計算表明，變分效應、扭轉反諧性以及隧穿效應等因素對獲得該反應的定量反應動力學都很關鍵。本項工作提供了大氣溫度范圍下定量的動力學數(shù)據(jù)，這對大氣模式模擬具有重要的參考意義以及對研究大氣中三分子反應的準確反應動力學奠定了基礎。

據(jù)了解，該研究得到了國家自然科學基金重點國際（地區(qū)）合作研究項目（42120104007），國家自然科學基金面上項目（41775125），國家自科重大研究計劃項目（91961123）的資助。

來源 貴州民族大學黨委宣傳部